西交大化工學(xué)院-貝士德儀器 先進(jìn)吸附分離技術(shù) 聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室 近一年多時(shí)間,在國(guó)際和國(guó)內(nèi)期刊上共發(fā)表學(xué)術(shù)論文約18篇,包括Angewandte Chemie,Chemical Engineering Journal,ACS Catalysis,ACS Nano,Chem. Eng. J.,J. Mater. Chem. A 等,其中影響因子大于10的有 9 篇,JCR一區(qū)文章 15 篇。研究領(lǐng)域 涉及質(zhì)子傳導(dǎo)、二氧化硫和芳香族硫化物捕獲、煙氣脫硫耦合脫碳、煙道氣中SO2捕集、電子特氣(SF6、NF3、CF4、Xe、Kr等)分離、煤層氣分離、溫室氣體六氟化硫捕獲(SF6、CF4、NF3等)、烷烯烴分離、光催化CO2還原等多個(gè)領(lǐng)域。以下例舉“先進(jìn)吸附分離技術(shù)"聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室近年發(fā)表的部分精彩文章:
例舉文章 1
兩性離子共價(jià)有機(jī)骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無(wú)水質(zhì)子傳導(dǎo)
該研究成果以“Zwitterionic Covalent Organic Frameworks: Attractive Porous Host for Gas Separation and Anhydrous Proton Conduction"(兩性離子共價(jià)有機(jī)骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無(wú)水質(zhì)子傳導(dǎo))為題發(fā)表于國(guó)際期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)-納米》(ACS Nano)上,影響因子15.881。西安交通大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院為本文單位,博士生傅鈺為論文一作,馬和平研究員為通訊作者。
本研究工作以共價(jià)有機(jī)骨架(COF)為功能性平臺(tái),同時(shí)將陰、陽(yáng)離子官能團(tuán)引入到COF孔道中,實(shí)現(xiàn)了兩性離子概念與多孔結(jié)晶材料的結(jié)合。兩性離子COF內(nèi)同時(shí)具備陰、陽(yáng)離子位點(diǎn)排列的結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)在納米通道內(nèi)的電荷密度調(diào)節(jié),允許對(duì)其結(jié)構(gòu)和功能進(jìn)行原子水平調(diào)控,這給設(shè)計(jì)具備功能導(dǎo)向的材料提供了新的思路。文中設(shè)計(jì)并合成了三種兩性離子COF材料,作為多孔主體在SO2/CO2氣體分離及無(wú)水質(zhì)子傳導(dǎo)領(lǐng)域均展現(xiàn)出極大的應(yīng)用潛力。兩性離子COF孔道內(nèi)分散的正、負(fù)電荷基團(tuán)可以作為SO2的兩種不同的極性位點(diǎn),使其實(shí)現(xiàn)了高SO2吸附量及突出的SO2/CO2分離性能。此外,相反電荷片段的組合賦予了兩性離子COF豐富的離子遷移位點(diǎn),使其在負(fù)載三氮唑、咪唑后實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的質(zhì)子傳導(dǎo)性能。理論計(jì)算與介電常數(shù)分析相結(jié)合,證實(shí)了COF孔道內(nèi)陽(yáng)離子和陰離子基團(tuán)的存在能夠有效促進(jìn)質(zhì)子載體中質(zhì)子的釋放。我們相信兩性離子在COF材料中的成功結(jié)合可以為COF的各種應(yīng)用提供無(wú)限的可能。
圖 . (a) 離子型聚合物、兩性離子型聚合物、離子型COFs和兩性離子型COFs示意圖;(b) 三種不同結(jié)構(gòu)的兩性離子型COFs合成示意圖(注:陰離子和陽(yáng)離子位點(diǎn)分別用藍(lán)色和黃色標(biāo)記)。
例舉文章 2
具有創(chuàng)紀(jì)錄CH4/N2分離比的鎳基MOF材料用于煤層氣分離
該研究成果以 “Nickel-Based Metal–Organic Frameworks for Coal-Bed Methane Purification with Record CH4/N2 Selectivity" 為題發(fā)表于國(guó)際期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)(IF=15.336)上,并被選為Angewandte Chemie 封面文章和熱點(diǎn)論文?;瘜W(xué)工程與技術(shù)學(xué)院博士生王少敏為論文一作,楊慶遠(yuǎn)教授為本文通訊作者,西安交通大學(xué)化工學(xué)院為論文通訊作者單位。
實(shí)現(xiàn)雙碳目標(biāo),天然氣是目前最現(xiàn)實(shí)的低碳清潔能源,但我國(guó)常規(guī)天然氣產(chǎn)能不足,需開(kāi)發(fā)煤層氣等非常規(guī)天然氣作為補(bǔ)充。煤層氣俗稱“瓦斯",其主要成分是甲烷,是一種與煤共生、以吸附態(tài)存儲(chǔ)于煤層內(nèi)的非常規(guī)天然氣,我國(guó)煤層氣儲(chǔ)量豐富,2020年探明的儲(chǔ)量約為4200億立方米。但超過(guò)70%的煤層氣在開(kāi)采時(shí),由于開(kāi)采技術(shù)(井下抽采)的原因混入了大量的空氣,導(dǎo)致形成了低濃度的煤層氣(甲烷濃度<30%)而得不到很好的利用,低濃度的煤層氣一般被直接排放到大氣,造成了資源浪費(fèi)和溫室效應(yīng)。所以現(xiàn)階段煤層氣的分離與提濃技術(shù)已成為煤層氣開(kāi)發(fā)和利用的行業(yè)瓶頸問(wèn)題,是需要攻克的關(guān)鍵節(jié)點(diǎn)。針對(duì)上述問(wèn)題,西安交通大學(xué)化工學(xué)院楊慶遠(yuǎn)教授課題組研發(fā)了系列鎳基-金屬有機(jī)框架(MOF)材料,其中超微孔MOF材料Ni(ina)2具有甲烷/氮?dú)膺x擇性高(15.8)、吸附容量大(46.7 cm3/g)和分子擴(kuò)散速率快(10.6-19.0 cm3g-1s-1)的特點(diǎn),較好地解決了氣體分離領(lǐng)域的“trade-off"效應(yīng),實(shí)現(xiàn)了煤層氣中甲烷和氮?dú)獾母咝Х蛛x。理論模擬計(jì)算和單晶結(jié)構(gòu)解析表明Ni(ina)2和甲烷分子之間存在較強(qiáng)的作用力,可以從低濃度煤層氣中選擇性地捕獲甲烷分子。另外,Ni(ina)2具有很好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性,可以批量化制備,是一種理想的固體吸附劑,該工作為工業(yè)上煤層氣的分離提供了新思路。
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